158.

Alcantara G. B., Barsion A., Honda N. K., Ferreira M. M. C., Ferreira A. G., "Predição quimiotaxonômica de amostras de liquens via RMN e 1H e quimiometria - análise de extratos brutos e material intacto" ["Chemotaxonomic prediction of lichen samples by 1H NMR and chemometrics - analysis of raw extracts and intact material"]. Águas de Lindóia, SP, 19-22/05/2006: 29a Reunião Anual da Sociedade Brasileira de Química - Química e Energia: Transforma a vida e preserva o ambiente [29th Annual Meeting of the Brazilian Chemical Society - Chemistry and Energy: Changing Life and Preserving Environment], CDROM online, (2006) T1250-1. Poster PN-189.



Português

Sociedade Brasileira de Química (SBQ)

Predição Quimiotaxonômica de Amostras de Liquens via RMN de 1H e Quimiometria - Análise de Extratos Brutos e Material Intacto

Glaucia Braz Alcantara*1 (PQ), Andersson Barison1 (PQ), Neli Kika Honda2 (PQ), Márcia M. C. Ferreira3 (PQ), Antonio Gilberto Ferreira1 (PQ).

1Laboratório de RMN, Departamento de Química - Universidade Federal de São Carlos, São Carlos/SP. 2Laboratório de Pesquisa LP2, Departamento de Química - Universidade Federal de Mato Grosso do Sul, Campo Grande/MS.
3Instituto de Química, Universidade Estadual de Campinas, Campinas/SP. *glaucia@dq.ufscar.br

Palavras Chave: Liquens, RMN, quimiometria

Introdução
   A determinação quimiotaxonômica de liquens é dificultada por sua grande semelhança morfológica e geralmente a sua caracterização é feita através de reações de coloração do talo, cromatografia, microcristalização e espectrometria de massas.1 Assim, o desenvolvimento de metodologias mais simples de análise tem sido muito requerida para a caracterização desses organismos.
   Trabalhos recentes apontam a RMN e a quimiometria como ferramentas potenciais para a análise de liquens, onde obteve-se a discriminação das famílias, gêneros e espécies2,3.
   No presente trabalho, é apresentado a classificação de amostras desconhecidas de liquens, a partir dos extratos acetônicos brutos e material in natura, analisados por RMN e submetidos ao método quimiométrico de reconhecimento de padrões KNN (K-th Nearest Neighbor).

Resultados e Discussão
   Onze espécies padrão de liquens, referentes a seis gêneros e duas famílias, foram coletados e obtidos os espectros de RMN de 1H do material intacto, via RMN HR-MAS, e dos respectivos extratos acetônicos, RMN de líquidos. Após a aquisição dos espectros dos padrões, os dados foram convertidos em uma matriz, onde as linhas correspondiam às amostras e as colunas aos deslocamentos químicos, e por fim, foram construídos os modelos de classificação por KNN.
   Para a predição quimiotaxonômica, um outro conjunto de amostras, desconhecidas ao modelo, foi paralelamente analisado po RMN HR-MAS e de líquidos e avaliadas por KNN.
   Os modelos construídos apresentaram resultados muito interessantes, com predição correta de 70,8% das amostras intacto e 88,9% dos extratos brutos (Tabela 1). Nos dois casos, somente uma amostra foi predita inteiramente de forma incorreta.
   Visto que todas as análises de RMN foram efetuadas em triplicata, na análise por HR-MAS, as amostras P. brevicillatum e P. dilatatum apresentaram uma replicata com comportamento anômalo, conhecida em quimiometria como outlier, sendo que essa particularidade deve-se aos problemas intrínsecos à reprodutibilidade da técnica HR-MAS.
   De acordo com os resultados obtidos, a metodologia desenvolvida mostrou ser simples, já que os espectros de RMN de 1H são rapidamente adquiridos, além de não despender de inconvenientes com o pré-tratamento das amostras.

Tabela 1. Amostras de liquens empregadas para a predição quimiotaxonômica por RMN (extratos brutos e material intacto) e quimiometria.
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                                     Extrato Bruto                                                              Material Intacto
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                            C. crypthlorophaea*                                                             H. speciosa*
                                    D. aspera*                                                                     D. aspera*
                              P. brevicillatum*                                                              P. brevicillatumÑ
                                  P. comutaÄ                                                                     P. comuta*
                               P. delicatulum*                                                                 P. dilatatumÑ
                                P. dilatatum*                                                                 P. mesotropum*
                              P. mesotropum*                                                                P. tinctorumÄ
                                P. tinctorum*                                                                   P. daedalea*
                                P. daedalea*                                                                               -
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*predição correta; Äpredição errônea; Ñamostra com uma replicata predita erroneamente.

Conclusões
   A classificação de liquens empregando-se espectros de RMN de 1H e quimiometria tem mostrado excelentes resultados. A porcentagem de acerto na predição de amostras desconhecidas apresenta-se como um método promissor na caracterização de liquens.

Agradecimentos
FAPESP, CNPq e CAPES
____________________________
1Honda, N. K.; Vilegas, W. Quím. Nova. 1998, 21(6), 110.
2Alcantara, G. B.; Barison, A.; Ferreira, A. G.; Honda, N. K.; Ferreira, M. M. C. 28a RASBQ, 2005.
3Alcantara, G. B.; Barison, A.; Ferreira, A. G.; Honda, N. K. 27a RASBQ, 2004.
 

25a Reunião Anual da Sociedade Brasileira de Química - SBQ


English

Sociedade Brasileira de Química (SBQ)

Chemotaxonomic prediction of lichen samples by 1H NMR and chemometrics - analysis of raw extracts and intact material

Glaucia Braz Alcantara*1 (PQ), Andersson Barison1 (PQ), Neli Kika Honda2 (PQ), Márcia M. C. Ferreira3 (PQ), Antonio Gilberto Ferreira1 (PQ).

1Laboratório de RMN, Departamento de Química - Universidade Federal de São Carlos, São Carlos/SP. 2Laboratório de Pesquisa LP2, Departamento de Química - Universidade Federal de Mato Grosso do Sul, Campo Grande/MS.
3Instituto de Química, Universidade Estadual de Campinas, Campinas/SP. *glaucia@dq.ufscar.br

Key Words: Lichens, NMR, chemometrics

Introduction
   Chemotaxonomic evaluation of lichens is difficult beause of their pronounced morphological similarity. The evaluation is usually made via stalk coloration, chromatography, microcrystalization and mass spectrometry.1 Thus, the development of simpler methodologies is welcome in characterization of these organisms.
   Recent works have shown NMR and chemometrics to be powerful tools in lichens analysis where these organisms are discriminated into families, genii and families2,3.
   In this work, a classification of unknown lichen samples is presented. Raw extracts in acetone and material in natura were analyzed by NMR and then by chemometric method of pattern recognition KNN (K-th Nearest Neighbor).

Results and Discussion
   Eleven standar lichen samples from six genii and two families were collected and the 1H NMR spectra of intact materials were recorder using RMN HR-MAS. NMR spectra of liquids were recorded for acetonic extracts. After obtaining the standard spectra, the data were converted in a matrix with lines corresponding to the samples and column corresponding to chemical shifts. Finally, KNN models of classification were constructed.
   For chemotaxonomic prediction, another set of samples which were unknown, was analyzed parallely by means of RMN HR-MAS and NMR of liquids, and evaluated by KNN.
   The obtained models showed very interesing results, and correctly predicted 70.8% intact samples and 88.9% raw extracts (Table 1). In both cases, only one sample was predicted completely wrong.
   Having in mind that all the NMR analyses were made in triplicates, samples of P. brevicillatum and P. dilatatum when analyzed by HR-MAS, showed one replicate with anomalous behavior. This is known in chemometrics as outlier, a consequence of intrinsic problems and reproducibility of the HR-MAS technique.
   According to the obtained results, the methodology developed in this work is simple because 1H NMR spectra can be obtained fastly and avoids spending time for pre-treatment of samples.

Table 1. Lichen samples used in chemotaxonomic prediction using NMR (raw extracts and intact material) and chemometrics.
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                                     Raw extract                                                                Intact Material
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                            C. crypthlorophaea*                                                             H. speciosa*
                                    D. aspera*                                                                     D. aspera*
                              P. brevicillatum*                                                             P. brevicillatumÑ
                                  P. comutaÄ                                                                     P. comuta*
                               P. delicatulum*                                                                 P. dilatatumÑ
                                P. dilatatum*                                                                 P. mesotropum*
                              P. mesotropum*                                                                P. tinctorumÄ
                                P. tinctorum*                                                                   P. daedalea*
                                P. daedalea*                                                                               -
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*correct prediction; Äwrong prediction; Ñsample with a wrongly predicted replicate.

Conclusions
   The classification of lichens using 1H NMR spectra and chemometrics has shown excellent results. The percentage of true predictions for unknown samples is a promissing method for characterization of lichens.

Acknowledgements
FAPESP, CNPq and CAPES
____________________________
1Honda, N. K.; Vilegas, W. Quím. Nova. 1998, 21(6), 110.
2Alcantara, G. B.; Barison, A.; Ferreira, A. G.; Honda, N. K.; Ferreira, M. M. C. 28a RASBQ, 2005.
3Alcantara, G. B.; Barison, A.; Ferreira, A. G.; Honda, N. K. 27a RASBQ, 2004.
 

25a Reunião Anual da Sociedade Brasileira de Química - SBQ