44.

Stroeh G., Mandelli D., de Oliveira-Filho A. P., Ferreira,M. M. C., Schudardt U., “Determinação de isotaticidade em Propileno por IV-PCR” ["Determination of the propylene isotaticity using IR-PCR"]. Poços de Caldas, MG, 25-28/05/1998: 21a Reunião Anual da Sociedade Brasileira de Química: Perspectivas para a próxima década [21st Annual Meeting of the Brazilian Chemical Society: Perspectives for the next decade], Livro de Resumos [Book of Abstracts], 3 (1998) TC-001. Poster TC-001.


Português
TC-001

DETERMINAÇÃO DE ISOTACIDADE EM POLIPROPILENO
POR IV-PCR

Guilherme Stroeh (IC),  Dalmo Mandelli (PG),  Antônio Pedro de Oliveira Filho  (PG),
Márcia Miguel Castro Ferreira (PQ) e Ulf Schuchardt (PQ)

Instituto de Química, Universidade Estadual de Campinas
 

palavras-chave: isotacidade, polipropileno, infravermelho
 

          A  producão nacional de polipropileno em  1997  foi de 760 mil de toneladas e  o
crescimento neste setor é de 12% ao ano,  ficando acima do crescimendo mundial1.  A
cristalinidade  neste  polímero  é  determinada pela posição  dos grupos metilas.   Esta
podem  apresentar-se  na  cadeia  polimérica aleatoriamente para frente  ou  para  trás
(atático),  todas de  um mesmo lado (isotático)  ou  alternadamente  para frente e  para
trás (sindiotático), como mostrado abaixo:
 

PP AtáticoPP Isotático (i-PP)PP Sindiotático (s-PP)

          Catalisadores  de  Ziegler-Natta a base  de  Ti  são muito utilizados na produção
de polipropileno,   formando-se  principalmente  o  polímero isotático.   O  polipropileno
sindiotático   é   obtido   com   catalisadores  de  Ziegler  tipo  (Cp)2ZrCl2.   O  polímero
atático  não  apresenta  valor comercial,   e  é  um subproduto indesejável.   O  método
mais   utilizado   na   determinação   de   isotacidade   é   RMN  13C2.    A    análise   de
isotacidade  por  espectroscopia   no  infravermelho  também  é  descrito3.   Apesar  do
baixo  custo,   esta  técnica apresenta  um grande desvio do valor real e nem sempre é
possível  de  ser   aplicada.   A   base  desta  técnica  é  utilizar  a  razão  de  áreas  de
absorbância  das bandas:  998 cm-1 (polipropileno isotático)  e  974  cm-1 (polipropileno
atático + polipropileno isotático).
          Neste  trabalho  aplicou-se  regressão por componentes principais  (PCR)4   que
utiliza   toda   informação    relevante   do   espectro,   ao    invés    de    duas   bandas,
aumentando  razão  sinal  ruído  e  diminuindo-se  o  erro.   Foram  preparadas blendas
de   polipropileno   de   75  e   100%   de   isotacidade.    As   misturas   foram   obtidas
dissolvendo-se  amostras  de  polímeros  padrões  atático  (obtido  de uma amostra  de
polipropileno,   através do  método de extração por Soxhlet com n-heptano)  e isotático
(teor  de  99,5%  obtido junto à PPH do Brasil).   A  preparação da  curva de calibração
foi   efetuada  dissolvendo-se  quantidades  conhecidas  dos  polímeros  padrões,   em
tetracloroetileno,   com  posterior  evaporação   do  solvente  à  vácuo  e  obtenção  da
blenda com isotacidade desejada.   O polímero  obtido  foi  prensado a  8  ton e 180ºC,
por  30  segundos  e  resfriado   à   0ºC  em   um  banho  de   gelo.   Foram   efetuados
espectros  de  IV  nos filmes obtidos,   trabalhando-se  na região  de  4000  e  400 cm-1.
Após  uma  prévia  análise  de   componentes   principais,   selecionou-se  a  região  do
espectro entre  725  e  1766 cm-1,   baseado  no  poder  de  modelagem  e  loadings de
cada variável.   99%  de  variança  do  sistema  pode  ser descrita por  3  componentes
principais.   Abaixo,   são  amostrados  os valores  de  isotacidade  reais  e  calculados,
utilizando-se  PCR.  Também  foi  calculado  a  isotacidade através  de método clássico
de IV.

Teor de Isotacidade das blendas de polipropileno
realPCRmétodo clássico
(% de isotático)  (% de isotático)  (% de isotático)
74,575,940,6
77,375,058,7
82,280,367,0
84,685,976,4
87,188,375,2
89,492,760,7
92,192,869,9
94,590,870,2
99,597,486,3
___________________________________________
 

          O método  clássico  não funcionou para as blendas obtidas,   enquanto  que  os
resultados utilizando-se  PCR  são bem concordantes,   obtendo-se  um erro médio de
1,5%.   Portanto,   a   aplicação   de   métodos   multivariados   nos   espectros   de  IV
possibilita    a    aplicação   desta   técnica    na    determinação   de   isotacidade    de
polipropileno.
 

REFERÊNCIA:
1 - Plástico Moderno, 1997, 276, 20.
2 - R. Paukkeri, T. Väänänen, A. Lehtinen, Polymer, 1993, 34(12), 2488.
3 - R. Paukkeri, A. Lehtinen, Polymer, 1994, 35(8), 1673.
4 - K. R. Beebe, B. R. Kowalski, Anal. Chem., 59 (1991) 1007A.

[CAPES,CNPq, POLIBRASIL]
 


English
TC-001

DETERMINATION OF THE PROPYLENE ISOTATICITY USING IR-PCR


Guilherme Stroeh (IC),  Dalmo Mandelli (PG),  Antônio Pedro de Oliveira Filho  (PG),
Márcia Miguel Castro Ferreira (PQ) e Ulf Schuchardt (PQ)

Instituto de Química, Universidade Estadual de Campinas
 

key-words: isotaticity, polypropylene, infrared
 

          The 1997  national production  of  polypropylene  was  760  thousand tons,  what
means  12%  annual increase that is above the world's  increase rate in this area1.  The
polypropilene  crystalinity  is  determined by  the position of methyl groups.  The  groups
can be oriented along  the  polymeric chain in rather random way (atactic),  on the same
side of the chain (isotactic) or on the both side of the chain in alternating way
(syndiotactic), as show below:
 

Atactic PPIsotactic PP (i-PP)Syndiotactic PP (s-PP)

          Ziegler-Natta   catalizers   based  on  Ti   are  frequently  used   in  production  of
polypropylene,   with   predominant  formation  of   the  isotactic  polymer.   Syndiotactic
polypropylene  is  obtained  by   Ziegler   catalizers   of   the   type   (Cp)2ZrCl2.   Atactic
polymer has  no  commercial value because  it  is  an  undesired  byproduct.  The  most
commonly  used  method  for  isotaticity  determination  is  13C  NMR2.   The  isotaticity
analysis  by  infrared  spectroscopy  is  also   known3.   Although   with  low  costs,  this
technique  is  characterized with significant errors and  cannot  be always applied.  The
technique  is  based on the use of the ration  of  areas of these absorption bands:   998
cm-1   (isotactic  polypropylene)    and    974   cm-1    (atactic  polypropylene  +  isotactic
polypropylene).
          In this work,   principal component regression  (PCR)4  was applied to explore all
the relevant information  from the spectra instead from the two bands.   This  technique
increases  signal-to-noise  ratio and decreases errors.  Polypropylene  blends  with  75
and  100%  isotaticity  were prepared.  The mixtures  were obtained  by  dissolving  the
standard  samples of  atactic  polypropylene  (obtained  from  a  polypropylene  sample
by  the  extraction  method  of  Soxhlet  with  n-heptane)   and   isotactic  polypropylene
(with   99.5%   content,    obtained   from   PPH  of   Brazil).   Calibration   curves   were
constructed   from   dissolving   known    quantities   of    the    standard    polymers   in
tetrachlorethylene,   followed with solvent evaporation in vacuum  and   isolation of  the
blend  with  desired  isotaticity.   The  obtained  polymer was pressed up to  8  ton  and
180ºC during 30 seconds,  and then it was cooled up to 0ºC in an ice bath.   IR spectra
of the obtained films were recorded in the region from  4000  to  400 cm-1.   After  doing
principal component analysis,   the  spectral region between  725  and  1766 cm-1   has
been selected because of  its  modeling power and loadings for each variable.   99% of
the total variance is described by 3 principal components.  The  real values and  values
calculated by  PCR  for isotaticity are presented below.   Isotaticity  was also calculated
by the classical IR method.

Isotaticity  content  of  the  polypropylene  blends
realPCRclassical method
(%  isotaticity)     (%  isotaticity)    (%  isotaticity)
74.575.940.6
77.375.058.7
82.280.367.0
84.685.976.4
87.188.375.2
89.492.760.7
92.192.869.9
94.590.870.2
99.597.486.3
___________________________________________
 

          The classical method did not work for the obtained blends, whilst the PCR results
were well satisfactory with mean error of 1.5%. Therefore, the application of multivariate
methods  on  IR  spectra  enables the use of these spectra in isotaticity determination of
polypropylene.
 

REFERENCES:
1 - Plástico Moderno, 1997, 276, 20.
2 - R. Paukkeri, T. Väänänen, A. Lehtinen, Polymer, 1993, 34(12), 2488.
3 - R. Paukkeri, A. Lehtinen, Polymer, 1994, 35(8), 1673.
4 - K. R. Beebe, B. R. Kowalski, Anal. Chem., 59 (1991) 1007A.

[CAPES,CNPq, POLIBRASIL]